2025年4月17日，武汉大学物理科学与技术学院柯维俊教授在Nature Nanotechnology期刊上发表了题为“Piracetam shapes wide-bandgap perovskite crystals for scalable perovskite tandems”的研究成果。该研究基于吡拉西坦晶体改性剂对宽带隙钙钛矿晶体质量和均匀性的改善，在小面积和大面积下分别实现了28.71%和28.20%光电转换效率的全钙钛矿叠层太阳能电池。武汉大学物理科学与技术学院博士生付世强、周顺、华南师范大学孟威威研究员、武汉大学物理科学与技术学院博士生李广为论文共同第一作者。武汉大学柯维俊教授为论文唯一通讯作者。

由于其优异的光电性能和简单可重复的制备工艺，钙钛矿太阳能电池在光伏电池领域中展现出巨大的应用前景。虽然单结钙钛矿太阳能电池的转换效率已与传统的硅基太阳能电池相媲美，但想要进一步提升其转换效率将是一个巨大的挑战。全钙钛矿叠层太阳能电池是打破传统单结电池肖克利-奎伊瑟极限理论效率和充分利用太阳光谱的重要手段。然而，顶部子电池宽带隙钙钛矿往往表现出结晶质量差、相偏析严重、晶粒尺寸小和薄膜表面粗糙等问题。这些因素不利于大面积全钙钛矿叠层电池的器件性能和稳定性。

在这项工作中，柯维俊团队在宽带隙钙钛矿前驱体溶液中引入一种专门的晶体改性剂，吡拉西坦。吡拉西坦是一种多功能、非挥发性的添加剂，可以提高宽带隙钙钛矿薄膜的结晶质量、均匀性和表面润湿性。吡拉西坦分子同时存在酰胺和吡咯烷酮活性位点，这些活性位点的引入对钙钛矿的晶体取向有明显的影响。可以发现，吡拉西坦添加剂促进了有利于宽带隙光电性能的（110）晶体取向，改善了宽带隙钙钛矿薄膜的晶体质量，显著增大了晶粒尺寸，并使宽带隙钙钛矿的表面变得更加平坦和均匀。此外，在随后的退火过程中，吡拉西坦通过消除晶界处残余的PbI2来形成一维针状钙钛矿(Pi)PbI3，能够进一步提高器件的稳定性（图1）。

图1：吡拉西坦作用于宽带隙钙钛矿示意图。

原位GIWAXS和XRD表征能够直观地分析钙钛矿薄膜的整个结晶生长过程。可以看到吡拉西坦添加剂导致宽带隙钙钛矿（110）晶面较强且集中，表明宽带隙薄膜生长初期具有较强的晶体取向，这有利于后续宽带隙薄膜沿着该晶面快速生长，从而形成结晶度更高的宽带隙钙钛矿薄膜。FTIR和PL表征也说明吡拉西坦和前驱体组分发生了相互作用，从而钝化缺陷，提高器件性能（图2）。

图2：吡拉西坦对宽带隙钙钛矿薄膜晶体的影响。

得益于加入吡拉西坦后宽带隙器件性能的提高，研究组制备了顶部宽带隙和底部窄带隙组成的全钙钛矿叠层太阳能电池。0.07 cm2下全钙钛矿叠层太阳能电池获得了28.71%的光电转换效率，1.02 cm2下全钙钛矿叠层太阳能电池获得了28.20%的光电转换效率，相应的稳态效率为28.05%。这表明加入吡拉西坦后，小面积器件和大面积器件之间的效率差距仅为0.51%，这主要归因于顶部宽带隙子电池钙钛矿薄膜具有良好的薄膜质量和优异的光电性能（图3）。因此，该方法为可扩展和高效的全钙钛矿叠层太阳能电池提供了有效途径。

图3：吡拉西坦对全钙钛矿叠层电池的影响。

（来源：科学网）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41565-025-01899-z